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基于聚金属酸盐和离子水合物的复合质子导体的设计、合成和性能.pdf


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摘要首先,选用了具有优良质子传导性的结构多阴离子】疻和的化合物具有担载的型多阴离子链,其它化合物却有着独立的离子水固体质子导体在燃料电池、氢传感器、氢的分离提纯或脱氢等方面都有着广泛的应用。型杂多酸拥有一个独特的离子结构,包括杂多阴离子和对阳离子,,不仅是一类优良的低温质子传导电解质,。本论文的主要研究内容是通过结构多阴离子和离子水合物在金属一有机配位聚合阳离子或有机氢键网络载体的稳定微孔矩阵里有序排列,从而控制具有选择性纳米质子通道或质子传递途径,成功的合成了一系列无机一有机复合固体质子导体。作为阴离子单元,配体趸拎ぃ一甲酸以及与配体匹配的碱土金属离子为原料,室温下在乙***/,即化合物。用元素分析,光谱分析,质子导电性能分析及单晶衍射分析等对化合物进行了表征。单晶湎哐苌浞治鼋峁砻髡獍烁化合物均呈现出带有一维通道的三维氢键网络结构。有趣的是,含有碱土金属合物和典型的型多阴离子链。紫外一可见分析结果表明这类化合物是微溶于水的。热重分析结果显示这类化合物在以下没有失重。粉末衍射分析结果表明导电测试后的样品与测试前的样品其超分子的整个骨架相同。交流阻抗的分析研究结果表明化合物随着温度及湿度的增加,其导电率随之增加,它们在温度喽允6サ情况下质子导电率均能达到—。其次,选择了具有纳米尺寸的高负电荷的结构薅嘁趵胱幼魑G提物或模板,选择了—琋’.魑:鲜实呐涮澹ü牍金属淖饔迷谝译妫亩G饧禾逯谐晒Φ暮铣闪嘶衔。用元素分析,紫外分析,荧光分析,热重分析,质子导电性能分析和单晶衍射等进行了表征。单晶射线衍射分析结果表明该化合物结晶于一个立方空间群,具有三维非穿插骨架结构,该骨架的立方孔洞被多阴离子和质子化水簇占据。
溶于水的。热重分析表明该化合物的骨架在以下可以保持。荧光分析表明该化合物的晶体颗粒不能发生质子和碱金属离子的固液交换。交流阻抗测试结果表明该化合物具有良好的质子导电性,。关键词:聚金属氧酸盐,离子水合物,质子导体
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第一章前言弟一早刖具有结构杂多酸的结构特点及质子导电性固体质子导体是指在含氢或氢气气氛下具有质子传导性的物质。质子导体是一种氢离子导电的电解质,在电解过程中,氢通过电解质在阴极发生反应,它包括一些含质子的正电荷鏗蚇的电解质。质子导体可以分为有机质子导体和无机质子导体,也可以分为均相质子导体和异相质子导体。质子具有半径小,质量轻,且很高的可动性的特性。同其它离子相比,以裸质子的形式存在的质子很少,它一般位于其它原子的电子密度中,由于质子有相对较小的质荷比,也使得它在固体中运动时常伴随着诸如分子扩散、分子动力学等现象。质子在电解质中的传输方式主要有两种形式⋯:一种是质子在两个相对稳定的阴离子之间的传输,其称为苹蜃杂衫胱踊疲灰恢质侵首幼魑T靥甯涸赜谄渌胱如、、。等喜⑺孀牌渌胱右黄鸫洌涑莆C浇榛啤固体质子导体在燃料电池、氢传感器、水电解制氢、氢的分离提纯或脱氢等方面都有着广泛的应用,它成为了工作者研究电化学领域的热点。然而,目前研究的质子导体仍然存在着许多的问题:比如有机质子导体有工作温度低,环境耐受能力差,且成本高等缺点,不利于普遍使用【浚晃藁首拥继寰哂写ǖ悸实汀⒅馗葱圆缓谩响应时间长等,也限制了它的应用。而中低温固体高质子导体弥补了有机质子导体和无机质子导体的缺陷,因此,新型固体质子导体材料的探索和质子导电机理的研究是当前国际上固体材料化学研究领域中的热点课题,也是个极富挑战性的课题,其在能源技术方面显得尤其重要,具有很强的应用背景和重要的学术意义【。在固体状态下,杂多酸主要是由杂多阴离子、质子和水峋徒峁顾组成。杂多酸作为一类经典的固体质子导体体系,从年至今一直备受国内外学者的关注,国内外课题组翁庾椤⑼醵鞑ǹ翁庾椤⑽馇煲翁庾榈都研究了基于杂多酸阴离子的导电性能。基于结构的杂多酸化合物是目前研究最多且最为充分的质子导体化合物。结构是在年由通过计算的湎叻勰┭苌渫计椎玫降腫峁挂趵胱拥耐ㄊ轿
】,,,,等,,,它的阴离子是由个配位原子八面体和一个中心原子四面体组成,个八面体可以分为四组,每一组中的霭嗣嫣逋ü共用边相连形成为三金属簇,四组三金属簇又通过共用顶点而形成了笼型结构。中心原子四面体位于笼型结构的中心,三金属簇的共用顶点和四面体的龆サ阆嗔接,整个阴离子是呈对称性的。图为—结构阴离子的示意图。结构阴离子中存在着四种氧,其分别为:#琽琌

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  • 时间2015-10-27